Inversia tipului purtătorului în studiile grafenului în poziție cvasi-liberă a elementelor electronice și structurale locale
Subiecte
Abstract
Investigăm potențialul de suprafață locală și caracteristicile Raman ale crescătorilor și ex-situ hidrogen intercalat cvasi-liber grafen permanent pe 4H-SiC (0001) crescut prin depunerea chimică a vaporilor. La intercalare, măsurătorile de transport relevă o schimbare a tipului de purtător de la tipul n- la tipul p, însoțită de o creștere de mai mult de trei ori a mobilității purtătorului, până la μh ≈ 4540 cm 2 V −1 s −1. La scară locală, microscopia de forță a sondei Kelvin oferă o hartă completă și detaliată a distribuției potențiale de suprafață a domeniilor de grafen de diferite grosimi. Rearanjarea straturilor de grafen la intercalația la ( + 1) LG, unde n este numărul de straturi de grafen (LG) înainte de intercalație, este demonstrat. Acest lucru este însoțit de o creștere semnificativă a funcției de lucru a grafenului după intercalarea H2, ceea ce confirmă schimbarea purtătorilor majoritari de la electroni la găuri. Spectroscopia și cartarea Raman confirmă studiile potențiale de suprafață.
Introducere
Grafenul, un semiconductor cu bandă zero, format dintr-un singur strat de atomi de carbon legați de sp 2, a primit o atenție semnificativă datorită proprietăților sale electronice și mecanice excepționale 1. Cu banda sa π care prezintă dispersie liniară în jurul punctului Dirac și electronii săi care se comportă ca fermionii Dirac fără masă 2,3, grafenul se prezice a fi un material important din punct de vedere tehnologic într-o eră post-silicică a electronicii analogice de mare viteză 4,5 .
În timp ce mai multe grupuri au investigat proprietățile structurale și structura benzii electronice a grafenului intercalat H2 7,8,10,12, în prezent nu există studii specifice stratului care să demonstreze modificările proprietăților electronice locale (de exemplu, potențialul suprafeței sau funcția de lucru) după intercalarea grafenului. În această lucrare, prezentăm efectele intercalației H2 asupra proprietăților electronice și structurale locale ale QFSG. Verificarea numărului de straturi de grafen a fost realizată utilizând spectroscopia și cartografierea Raman, în timp ce o imagine detaliată a potențialului de suprafață al structurii stratului a fost construită folosind microscopia de forță a sondei Kelvin modulată în frecvență (FM-KPFM) 31. Studiul hărților potențiale de suprafață de înaltă rezoluție, cu ajutorul spectroscopiei Raman, a furnizat dovezi directe ale creșterii în consecință a numărului de straturi de grafen la intercalație (adică + 1) LG, unde este numărul straturilor de grafen (LG) înainte de intercalație). Acest lucru este însoțit de o creștere considerabilă a funcției de lucru la intercalare, ceea ce este o dovadă a schimbării tipului de purtător de la electroni la găuri, cu nivelul Fermi care traversează ambele părți ale punctului Dirac în funcție de intercalarea H2.
Rezultate
Eșantion de grafen crescut
Pe baza măsurătorilor van der Pauw pe eșantionul crescut, concentrația purtătorului și mobilitatea electronilor au fost determinate ca e ≈ 1,8 × 10 12 cm −2 și μe ≈ 1370 cm 2 V −1 s −1, respectiv.
Pentru a investiga structura stratului eșantionului de grafen crescut, s-au folosit spectroscopie și cartografiere Raman (Fig. 1a - c). Intensitatea vârfului G și a hărților Raman de schimbare a vârfului 2D prezentate în Fig. 1a, respectiv b, demonstrează clar două caracteristici principale: terasele și marginile terasei, acoperite cu grafen de grosimi diferite. Pentru hărți Raman suplimentare, inclusiv intensitatea, deplasarea și lățimea completă la jumătate maximă (FWHM) a vârfurilor G și 2D, consultați figurile suplimentare. S1. Trei spectre individuale luate la terase și margini sunt reprezentate în Fig. 1c. Un rezumat al analizei vârfului Raman este prezentat în Tabelul 1. Spectrul roșu din Fig. 1c a fost colectat pe terasa probei de grafen. Inserția superioară din Fig. 1c arată vârful 2D echipat cu un singur Lorentzian. Fitingul lorentzian unic și FWHM îngust de 35 cm –1 14, indică faptul că zonele reprezentate în roșu pe harta Raman (Fig. 1b) sunt într-adevăr 1LG. Această metodă a fost repetată pentru zonele verzi de pe marginile terasei unde vârful G prezintă o creștere semnificativă a intensității (Fig. 1a, c), iar vârful 2D este mai larg decât cel de 1LG (FWHM = 62 cm -1). Mai mult, vârful 2D de la marginea terasei este deplasat în albastru (luând poziția maximului de potrivire generală) către numere de undă mai mari cu
33 cm –1 comparativ cu 1LG (Fig. 1b, c). Acest vârf arată forma tipică a liniei AB stivuite 2LG și pot fi echipate cu patru Lorentzians 15.16. În timp ce intensitatea vârfului G poate fi influențată de unghiul de răsucire dintre 2 straturi de grafen care nu sunt AB stivuite 17, schimbarea vârfului 2D și forma liniei oferă o indicație mai bună a numărului de straturi în acest caz particular. Un spectru reprezentativ colectat din zona albastră a marginii terasei este reprezentat în albastru în Fig. 1c. Acest vârf 2D cu schimbare albastră (
15 cm -1 comparativ cu vârful 1LG și respectiv 2LG 2D) este mult mai larg (FWHM = 75 cm -1) decât cel al 1LG și 2LG, indicând posibil prezența 3LG. Există câteva rapoarte în literatură care arată că potrivirea formei liniei grafenului cu 6 componente lorentziene este o indicație a 3LG 18. Cu toate acestea, este important să subliniem faptul că, în timp ce potrivirea noastră de 1 și 2LG cu unul și respectiv patru Lorentzieni, arată clar forma liniei așteptate de 1 și 2LG, potrivirea 3LG cu 6 Lorentzieni nu este pe deplin justificată având în vedere spațialul rezoluția sistemului. În acest caz, semnalul Raman conține contribuții atât de la 2, cât și de la 3LG. Același lucru ar putea fi valabil și pentru 2LG, deoarece semnalul ar putea conține contribuții de la 1LG, cu toate acestea aria 2LG în care a fost luat spectrul reprezentativ (Fig. 1c) este mai mare decât rezoluția spațială a sistemului nostru.
Hărți Raman și spectre ale grafenului crescut și H2 intercalat.
Hărți Raman (10 × 10) μm 2 din intensitatea vârfului G.A și d) și schimbarea de vârf 2D ( și e) pentru adulți (A și ) și intercalat (d și e) probe. Spectre Raman luate pe terasă și margini care arată: (c) pentru eșantionul crescut; 1LG, 2LG și 3LG sunt descrise cu linii roșii, verzi și, respectiv, albastre; (f) pentru proba intercalată; 2LG și 3LG sunt descrise cu linii verzi și, respectiv, albastre. Inserțiile din (c) și (f) arată vârfurile 2D selectate echipate cu lorentzieni.
Câteva mici variații ale schimbării de vârf 2D (
6 cm −1) în terasă sunt vizibile în Fig. 1b, realizând zone neuniforme de
1 μm în mărime. În plus, abaterile schimbării vârfului G (
4 cm -1) au fost măsurate și prezentate în Informații suplimentare Fig. S1. S-a arătat că, în grafenul pe SiC, prezența tulpinii reziduale în rețeaua de carbon poate duce la variații ale schimbării de vârf 2D 19. Mai mult, aceste variații pot fi, de asemenea, legate de neomogenitățile de sarcină 20,21. Deoarece vârful 2D din grafen este direct legat de energia Fermi, schimbarea vârfului 2D poate fi influențată suplimentar de dopaj. În special, datorită relației de dispersie liniară, 1LG este mult mai sensibil la dopaj decât straturile mai groase, unde relația de dispersie este parabolică. În timp ce multe grupuri 15,20,21 folosesc poziția vârfurilor G și 2D ca o tehnică puternică pentru a măsura concentrația purtătorului de grafen exfoliat pe SiO2, folosind aceste studii ca referință pentru a determina neomogenitățile de dopaj și încărcare în grafen CVD pe SiC să fie inexacte, deoarece interacțiunile dintre grafen și substratul suport sunt diferite. Astfel, combinația cuplajului de sarcină și purtător de sarcină poate fi originea fluctuațiilor pozițiilor de vârf 2D și G pe terase 19 .