Catalizatori Hidrodeoxigenare fără text integral a benzofuranului peste catalizatori bimetalici Ni-Cuγ-Al2O3
Modele de difractometrie cu raze X (XRD) ale catalizatorilor (a) proaspeți și (b) Ni x Cu (10− x)/γ-Al2O3.
Izotermele de adsorbție - desorbție N2 (a) și distribuția mărimii porilor (b) a catalizatorilor Ni x Cu (10− x)/γ-Al2O3.
Profiluri de reducere programată a temperaturii H2 (H2-TPR) ale catalizatorilor Ni x Cu (10− x)/γ-Al2O3.
Analiza spectroscopiei fotoelectronice cu raze X (XPS) a catalizatorilor (a, b) proaspeți și (c, d) epuizați: (a, c) Ni 2p; (b, d) Cu 2p.
Conversia benzofuranului (BF) peste catalizatori Ni x Cu (10− x)/γ-Al2O3. (Condiții de reacție: T = 300 ° C, p = 3,0 MPa, WHSV = 4,0 h -1 și H2/ulei = 500 (V/V)).
Conversia și distribuția produsului catalizatorului Ni5Cu5/γ-Al2O3 cu temperatura de reacție. (Condiții de reacție: T = 260
320 ° C, p = 3,0 MPa, WHSV = 4,0 h -1, și raportul hidrogen/ulei = 500 (V/V)).
Rețea de reacție propusă pentru hidrodesoxigenarea benzofuranului (BF HDO) pe catalizator Ni5Cu5/γ-Al2O3 [32]. (Condiții de reacție: T = 300 ° C, p = 3,0 MPa, WHSV = 4,0 h -1 și H2/ulei = 500 (V/V)).
Abstract
1. Introducere
2. Rezultate și discuții
2.1. Diffractometrie cu raze X (XRD)
2.2. Brunauer - Emmett - Teller Analysis
2.3. Reducere programată a temperaturii H2 (H2-TPR)
400-750 ° C, care a fost atribuită unei reduceri a speciilor de NiO în vrac în structura porilor și a speciilor de NiAl2O4 din interacțiunea puternică dintre Ni și Al în calcinarea la temperaturi ridicate [13,22]. Pentru Cu/γ-Al2O3, vârful principal centrat la 220 ° C a fost atribuit reducerii CuO la Cu și un umăr la
S-au observat 300 ° C, care a fost atribuită interacțiunii puternice a particulelor de Cu și a siturilor defecte de Al 3+ [23]. Comparativ cu catalizatorii monometalici, s-au observat două vârfuri de reducere pentru Ni x Cu (10− x)/γ-Al2O3 bimetalic; primul care a fost centrat la 230-260 ° C a fost atribuit reducerii CuO și cel din urmă centrat la 550-580 ° C a fost atribuit unei reduceri a NiO în vrac. Vârful de reducere s-a deplasat la o temperatură scăzută cu o creștere a încărcării cu Cu, ceea ce indică faptul că adăugarea de Cu ar putea reduce interacțiunea NiO cu suportul și îmbunătăți reducibilitatea NiO [24].
2.4. Spectroscopie fotoelectronică cu raze X (XPS)
862,0 eV [25]. Pentru catalizatorii Ni/γ-Al2O3 consumați și Ni x Cu (10− x)/γ-Al2O3 bimetalici (Figura 4c), vârful la 856,1-856,3 eV poate fi atribuit reacției puternice a NiO cu γ-Al2O3 și un vârful satelitului a apărut la 862,2 eV [26]. Prin urmare, speciile Ni au existat în principal ca fază NiO pentru Ni/γ-Al2O3 proaspăt și uzat și catalizatori bimetalici Ni x Cu (10− x)/γ-Al2O3, ceea ce este de acord cu analiza XRD. Pentru catalizatorul Ni5Cu5/γ-Al2O3 consumat, a apărut un vârf la 856,3 eV, care poate fi atribuit NiO și care a fost ușor mai mare decât cel al catalizatorului monometalic Ni/γ-Al2O3 (856,1 eV). Hou și colab. [25] a constatat că energia de legare era legată de dimensiunea particulelor metalice, iar particulele mici prezentau adesea valori mai mari ale energiei de legare. În cazul nostru, catalizatorul Ni5Cu5/γ-Al2O3 deținea cea mai mare energie de legare dintre probele pregătite, ceea ce înseamnă că catalizatorul Ni5Cu5/γ-Al2O3 a asigurat o dispersie mai bună a NiO.